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Comptes Rendus Physique
Volume 15, n° 7
pages 563-572 (août 2014)
Doi : 10.1016/j.crhy.2014.06.007
NMR studies of actinide oxides – A review
Le point sur les études des oxydes d'actinides par RMN
 

Russell E. Walstedt a, , Yo Tokunaga b , Shinsaku Kambe b
a Physics Department, The University of Michigan, Ann Arbor, MI 48109, USA 
b Advanced Science Research Center, Japan Atomic Energy Agency, Tokai, Ibaraki 319-1195, Japan 

Corresponding author.
Abstract

In this paper, we offer a brief review of the ground-state properties of the cubic oxides AnO2 , where  , Np, Pu and Am, as revealed mainly by NMR studies of the 17O2− ligand. For PuO2 , where the ground state is a nonmagnetic singlet eigenstate of the cubic crystal field, only the 239Pu has been studied, in a recent breakthrough observation of this elusive isotope [[1]]. For UO2 and NpO2 , the former has an exotic four-sublattice antiferromagnetic (AFM) ground state, while the latter has the first multipolar ground state to be identified among actinide compounds, namely a mixture of octupolar and rank 5 (triakontadipolar) order. On the other hand AmO2 , even with the longest-lived isotope 243Am, becomes disordered so quickly from radiation self-damage that its ground state in a recent study was simply a spin glass, while the actual ground state of the cubic crystalline compound remains obscured by this experimental problem. The emphasis throughout is on how 17O NMR studies complement other experimental data to confirm and verify the known exotic magnetic ground states of AnO2 systems.

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Résumé

Dans ce papier, nous passons brièvement en revue les propriétés de l'état fondamental des oxydes cubiques AnO2 , avec  , Np, Pu et Am, telles que révélées principalement par les études RMN du ligand 17O2−. Pour PuO2 , où l'état fondamental dans le champ cristallin cubique est un singulet non magnétique, seul le 239Pu a été mesuré dans une étude récente, qui représente une percée pour ce qui concerne cet isotope d'accès difficile. UO2 a un état fondamental antiferromagnétique (AFM) exotique à quatre sous-réseaux, tandis que NpO2 montre le premier état fondamental multipolaire identifié dans un composé d'actinide, consistant en un mélange d'ordre octupolaire et de rang 5 (triakontadipolaire). Par ailleurs, AmO2 , même avec son isotope possédant la plus longue période, 243Am, devient si rapidement désordonné du fait des dommages qu'il subit par auto-irradiation que son état fondamental était simplement, dans une étude récente, un verre de spins, alors que l'état fondamental réel du composé cubique cristallin demeure masqué par cette difficulté expérimentale. L'accent est mis sur la façon dont les mesures RMN sur le noyau 17O complètent les autres données expérimentales pour confirmer et vérifier l'état fondamental, souvent exotique, établi pour les systèmes AnO2 .

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Keywords : Actinide oxides, Multipolar order, Nuclear magnetic resonance

Mots-clés : Oxydes d'actinides, Ordre multipolaire, Résonance magnétique nucléaire


1  In Ref. [[1]] it was necessary to estimate the magnitude of a Van Vleck NMR shift of   in order to calculate the value of the gyromagnetic ratio of 239Pu. The resulting value of 2.29 MHz/T is subject to the uncertainty of that estimate.


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